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大連化物所光催化劑制氫新進展

更新時間:2018-09-11點擊次數:1908

 據中科院wang站消息:近日,中國科學院大連化學物理研究所太陽能研究部的中科院院士李燦、研究員章福祥等人在寬光譜捕光催化劑Z機制全分解水制氫研究中取得了新的研究進展。研究結果發現,通過設計和調控BiVO4的表面助催化劑Au的擔載,以及雙助催化劑(Au和CoOx)的選擇性負載,可以有效促進BiVO4的產氧性能及其與氧化還原電對離子間的電荷傳輸,研究人員基于此構筑了的可見光Z機制全分解水體系,其表觀量子效率終超過10%(420nm激發)。相關結果已經在線發表在Cell旗下的Joule 期刊上。

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大連化物所寬光譜捕光催化劑全分解水制氫研究取得新進展

  基于光催化劑粉的末懸浮體系實現太陽能全分解水產氫,有望成為經濟可行的太陽能轉換方式之一。近年來,李燦和章福祥團隊一直致力于利用寬光譜響應材料構筑Z機制全分解水體系,在研究期間發展了“一鍋氮化”構筑異質結促進電荷分離的新方法,解決了含氮化合物在空氣或惰性氣體下熱穩定性差、不易構筑異質結的實驗難題,進而構筑了多個Z機制全分解水制氫體系(Angew. Chem. Int. Ed., Chem. Sci.)。此外,該團隊還發展了氨氣流保護負載放氧助催化劑的新方法,極大地提升了寬光譜捕光催化劑的放氧性能;并在此基礎上又發現助催化劑的分散性,對界面電荷分離有極大影響,其受界面的親疏水屬性影響明顯,例如:通過Ta3N5表面氧化鎂層修飾,不僅可促進助催化劑分散以及界面電荷分離效率,而且還可以有效地抑制Z機制中的競爭反應,終使Z機制全分解水制氫成為一種可能(相關結果已發表在J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., J. Catal., Appl Catal B: Environ.等)。通過不斷的努力,該團隊不僅成功拓展了Z機制全分解水制氫中,產氫和產氧端催化劑對可見光的利用范圍(產氫端由510nm拓展至650nm; 產氧端由450nm拓展至590nm),而且還將粉末體系Z機制可見光催化全分解水制氫的表觀量子效率記錄不斷刷新。

  該研究利用具有單電子轉移、適宜中性環境且具有較低氧化還原電位的[Fe(CN)6]3-/[Fe(CN)6]4-為氧化還原電對,基于研究的前期實驗發現,BiVO4的不同晶面間存在光生電子和空穴空間分離(Nature Commun.),實驗采用雙助催化劑(Au/CoOx)在BiVO4的和晶面上的選擇性沉積策略,使得產氧性能大幅提升。研究人員在此基礎上通過耦合具有較寬可見光響應的產氫端,終實現了的Z機制全分解水,取得了10.3%(420nm激發)的全分解水制氫量子效率,刷新了該團隊以前保持的6.8%(420nm激發)的記錄。此外,此研究還同時發現了Au納米粒子的擔載,有利于從BiVO4抽取電子向[Fe(CN)6]3-的轉移。以上的研究結果為今后進一步發展可見光*分解水體系奠定了基礎。

 該研究工作獲得基金委、科技部、中科院以及能源材料化學協同創新中心等資助。

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